Im 12. Jahrhundert wurde der Pinzgau, der damals den bayrischen Herzögen gehörte, als Afterlehen an die Grafen von Lechsgemünd vergeben. Sie errichteten hier ihren Hauptsitz und nannten sich ab 1180 "Grafen von Mitersele".

1228 kam der Pinzgau an das Hochstift Salzburg. Mittersill und damit der Oberpinzgau wurden fortan von bischöflichen Pflegern verwaltet. Bis 1363 hatten die Herren von Velben das Pflegeramt inne. Während der Bauernkriege von 1525 und 1526 wurde die Burg von den rebellierenden Bauern eingenommen und niedergebrannt. Der Neubau erfolgte 1537 unter Einbeziehung der alten Bauteile, trug aber den Erfordernissen der modernen Kriegstechnik und der gestiegenen Komfortansprüchen Rechnung.

1555 brach ein Brand aus, der das oberste Stockwerk des Palas samt Dachstuhl und angrenzendem Torhaus vernichtete. Die Schäden wurden bald behoben und die Räume wohnlicher gemacht. Doch 1597 brannte der Palas neuerlich, was wieder Renovierungsmaßnahmen zur Folge hatte. 1773 wurde das Schloss neu gedeckt. Um 1800 entfernte man die alte Zugbrücke. Obwohl 1803 die Säkularisierung des Salzburger Erzbistums stattfand, wohnten noch bis 1850 bischöfliche Pfleger im Schloss. Als die Anlage 1880 versteigert wurde, kam sie an einen Welser Getreidehändler, der sie aber bereits zwei Jahre später an die Gräfin Marie Larisch-Moenich, geb. Freiin von Wallersee verkaufte. Die Gräfin beauftragte den Wiener Architekten Carl Gangolf Kayser mit einem gründlichen Umbau. Das Schloss verlor dabei völlig seinen mittelalterlichen Charakter. 1885 befand sich Mittersill im Besitz des Sohnes des damaligen Stararchitekten. Nun wechselten die Besitzer relativ rasch. Unter anderem gehörte das Schloss 1896 einem Brauereidirektor aus Augsburg.

1910 Eugenie Gräfin Clary-Aldringen und 1919 dem akademischen Maler Hugo von Grundherr. Auf Grund seiner hohen Schulden fiel Schloss Mittersill aber schließlich an das Bankhaus Lammer in Zell am See. Mitte der 30. Jahre des 20. Jahrhunderts übernahm Baron Hubert von Pantz Schloss Mittersill und machte aus dem Schloss eine luxuriöse Ferienresidenz.1939 kam es durch Blitzschlag zu einem neuerlichen Brand. Beim anschließenden Wiederaufbau wurde die Bausubstanz abermals verändert. 1968 erfährt ein Mitglied des Clubs von dem Verkauf des Schlosses John Bolten und Stacey Woods hatten die Idee, Schloss Mittersill in ein Konferenz- und Freizeitzentrum umzuwandeln. 2010 kaufen zwei einheimische Familien das Schloss und machen es wieder für die Öffentlichkeit zugänglich.

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